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Atualmente, com a EMI, ela lançou seu primeiro álbum Unwritten em 2004, vendendo mais de 2.5 milhões de cópias mundialmente e fazendo dos singles These Words e a faixa título Unwritten um dos seus maiores hits já lançados.
Natasha se tornou a terceira cantora solo a ter um álbum que entrou no primeiro lugar na lista dos mais vendidos do Reino Unido. Ela e seu irmão Daniel entraram no Livro Guinness dos Recordes como os únicos irmãos a terem singles solo a irem para números um na lista dos mais vendidos do Reino Unido. Ela também foi a voz da personagem Elizabeth Stark, uma bond-girl no jogo de vídeo game From Russia With Love da Eletronic Arts.
Em 2007, Natasha recebeu uma indicação no Grammy Awards na categoria Melhor Vocal Feminino em Performance Pop com a música Unwritten.
Participante ativa de campanhas por causas humanitárias ao redor do mundor, Natasha é conhecida por seu trabalho com crianças na campanha Stop the Traffik da instituição de caridade de sua mãe, chamada Global Angels.
Apesar de não participar da política dos Estados Unidos, a canção Unwritten foi usada pelo candidado Barack Obama em sua campanha de 2008. A música já encorporou diversos comerciais de televisão, sendo o mais conhecido deles uma marca de shampoo.
Ela também teve uma música sua usada no the sims, um jogo de simulação, para a divulgação do jogo. Sua música é viciante, confeso que não paro de ouvir poketful of Sunshine.
Poketful of Sunshine Versão The Sims
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